ศูนย์คอมพิวเตอร์คณะอักษรศาสตร์เกิดขึ้นมาจากการที่มหาวิทยาลัย มีนโยบายที่จะให้บัณฑิตจุฬาฯ มีความรู้เบื้องต้นเกี่ยวกับคอมพิวเตอร์ ทั้งในด้านทฤษฎีและปฏิบัติ แต่เดิมคณะวิศวกรรมศาสตร์เป็นผู้รับผิดชอบการสอนวิชาพื้นฐานคอมพิวเตอร์ให้แก่คณะต่างๆ ซึ่งเป็นภาระอย่างมาก มหาวิทยาลัยจึงมีนโยบายที่จะให้แต่ละคณะรับผิดชอบการสอนวิชานี้กันเอง แต่การที่แต่ละคณะจะทำเช่นนี้ได้จำเป็นต้องมีศูนย์คอมพิวเตอร์ของตนเอง มหาวิทยาลัยจึงได้สนับสนุนให้แต่ละคณะจัดตั้งศูนย์คอมพิวเตอร์ของตนขึ้น โดยจะออกค่าใช้จ่ายให้ครึ่งหนึ่ง ศูนย์คอมพิวเตอร์คณะอักษรศาสตร์เปิดใช้เป็นทางการเมื่อเดือนพฤศจิกายน 2534 ภายใต้กรอบของนโยบายข้างต้น สถานที่ตั้งคือห้อง 302 และ 306 ตึกอักษรศาสตร์ 4 เครื่องคอมพิวเตอร์และอุปกรณ์ต่อพ่วงมีราคาเกือบ 3 ล้านบาท ค่าโต๊ะเก้าอี้และค่าปรับปรุงห้องอีกกว่า 5 แสนบาท งบประมาณที่ใช้ซื้อเครื่องมหาวิทยาลัยออกให้ครึ่งหนึ่ง อีกครึ่งหนึ่งจ่ายให้ก่อนเป็นเงิน 1,390,000 บาทในรูปของการให้ยืมโดยไม่เสียดอกเบี้ย และคณะจะต้องจ่ายคืนภายใน 5 ปี มีระยะเวลาปลอดหนี้ 1 ปี
อุปกรณ์คอมพิวเตอร์ประกอบด้วยเครื่อง
สำหรับค่าใช้จ่ายในการดำเนินการของศูนย์ฯ คณะได้ตั้งเงินทุนศูนย์คอมพิวเตอร์ขึ้น รายรับได้มาจากค่าสมาชิก
หลังจากนั้นถ้าต้องการใช้บริการของศูนย์ฯก็ต้องจ่ายเป็นรายภาคการศึกษา เงินในกองทุนจำนวนมากมาจากเงินบริจาค (เกือบเก้าแสนบาท) คณะนำเงินจากกองทุนนี้ไปใช้หนี้มหาวิทยาลัย เนื่องจากศูนย์คอมพิวเตอร์มีขึ้นเพื่อการเรียนการสอนวิชาพื้นฐานคอมพิวเตอร์ ภารกิจสำคัญของศูนย์ฯจึงได้แก่การจัดการการเรียนการสอนวิชานี้ คณะได้คิดวิชาใหม่ขึ้นเพื่อเป็นวิชา
คอมพิวเตอร์พื้นฐานสำหรับนิสิตอักษรศาสตร์ ชื่อว่า การใช้คอมพิวเตอร์เพื่องานเอกสาร เป็นวิชา 1 หน่วยกิต และเป็นภาคปฏิบัติล้วน สอนสัปดาห์ละ 2 ชั่วโมง วัตถุประสงค์เพื่อสอนให้นิสิตใช้โปรแกรม word processor ต่อมาคณะได้เปลี่ยนจากวิชานี้เป็นวิชามโนทัศน์พื้นฐานเกี่ยวกับคอมพิวเตอร์ มี 3 หน่วยกิต เป็นภาคทฤษฎี 2 หน่วยกิตและภาคปฏิบัติ 1 หน่วยกิต เพื่อให้มีความเป็นวิชาการเหมาะสมกับเป็นรายวิชาในระดับมหาวิทยาลัย
การบริหารงานของศูนย์ฯใช้ระบบกรรมการ ประธานคณะกรรมการศูนย์คอมพิวเตอร์คนแรกคือ
ตั้งแต่ภาคการศึกษาปลาย 2539 เป็นต้นมา การบริหารได้เปลี่ยนเป็นระบบผู้อำนวยการ ผู้อำนวยการคนแรกและคนปัจจุบันคือ รศ. นโรตม์ ปาลกะวงศ์ เมื่ออาคารบรมราชกุมารีสร้างเสร็จ และทางมหาวิทยาลัยกำหนดให้ชั้นสองของอาคารมีห้องคอมพิวเตอร์ มีปัญหาว่าการบริหารและจัดการห้องนี้ควรจะมีรูปแบบอย่างไร ที่เป็นปัญหาก็เนื่องมาจากอาคารนี้มหาวิทยาลัยเป็นผู้ดูแลโดยตรง มิใช่ตึกของคณะใดคณะหนึ่ง ในเดือนมิถุนายน 2538 อธิการบดีจึงได้เรียกประชุมหารือ ในที่ประชุมนอกจากจะมีคณบดีคณะอักษรศาสตร์และคณบดีศิลปกรรมศาสตร์แล้ว ยังมีผู้เกี่ยวข้องอื่นอีก อาทิผู้อำนวยการกองอาคารสถานที่ ผู้อำนวยการสถาบันบริการคอมพิวเตอร์ เป็นต้น ที่ประชุมได้พิจารณารูปแบบต่างๆในการบริหารและจัดการ ได้แก่ การให้คณะอักษรศาสตร์เป็นผู้บริหารและจัดการ การให้คณะอักษรศาสตร์และคณะศิลปกรรมศาสตร์ร่วมกันบริหาร การจัดตั้งองค์กรกลางใหม่ขึ้นมาบริหารและจัดการ และการแบ่งพื้นที่เป็นสองส่วนให้คณะอักษรศาสตร์และคณะศิลปกรรมศาสตร์แบ่งกันรับผิดชอบแต่ละส่วน ในที่สุดที่ประชุมมีมติให้คณะอักษรศาสตร์รับผิดชอบบริหารและจัดการห้องนี้
ในการทำห้องที่ชั้นสองของอาคารบรมราชกุมารีให้เป็นห้องคอมพิวเตอร์ มหาวิทยาลัยเป็นผู้ลงทุนปรับปรุงสภาพห้อง ยกพื้น วางสาย และจัดหาโต๊ะเก้าอี้ คณะอักษรศาสตร์ลงทุนซื้อคอมพิวเตอร์และอุปกรณ์ต่อพ่วงรวมทั้งอุปกรณ์ฉายภาพขึ้นจอ งบประมาณที่ใช้คือเงินค่าธรรมเนียมพิเศษของนิสิตคณะอักษรศาสตร์ อุปกรณ์ที่ซื้อประกอบด้วยคอมพิวเตอร์ชนิด Pentium 100 MHz 50 เครื่องเครื่องพิมพ์แคร่สั้น 24 หัวเข็ม 8 เครื่องเครื่องฉายภาพจากคอมพิวเตอร์ขึ้นจอและจอภาพ 1 ชุด
คอมพิวเตอร์ทุกเครื่องเชื่อมโยงกับเครือข่ายของมหาวิทยาลัย การเชื่อมโยงได้รับความช่วยเหลือจากโครงการเครือข่ายจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ห้องคอมพิวเตอร์นี้เปิดใช้เมื่อเดือนกรกฎาคม 2539 ส่วนห้องคอมพิวเตอร์ที่ชั้น 2 ของตึกอักษรศาสตร์ 4 แปรสภาพไปเป็นห้องสำหรับกิจการอื่น นั่นก็คือ ศูนย์คอมพิวเตอร์คณะอักษรศาสตร์ย้ายจากตึกอักษรศาสตร์ 4 มาอยู่ที่อาคารบรมราชกุมารี